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玻璃黏度与成分的关系

发布时间:2016/7/16

玻璃黏度与成分的关系较为复杂,成分中各种氧化物对玻璃黏度的影响不仅取决于氧化物自 身的性质,还与其在玻璃中的加人量和玻璃的组成系统有关。

当引入Si02、A1203、ZrQ和ThQ等氧化物时,由于阳离子电荷多、离子半径小,作用势场较 大,在结构中倾向于形成更为复杂巨大的阴离子团,使黏滞活化能增大,导致玻璃熔体的黏度增大。

玻璃的组成系统中引人U20、Na2〇、K20和Cs20等碱金属氧化物时,由于阳离子电价低、 离子半径较大,与O2—的作用力较小,因而能提供“游离氧”,使原来结构复杂的硅氧阴离子团发生解聚,从而使黏滞活化能减小,熔体黏度也随之降低。

碱金属氧化物含量对黏滞活化能的影响作用可以从图24-7中看出,Na20~Si02玻璃系统的黏 滞活化能随Na20含量的增加而降低,曲线在Na20含量(摩尔分数)约为30%处发生转折。在 艮0说02玻璃系统的黏度随R20含量变化的过程中也观察到类似现象(见图24-8),表明熔体结 构有相应的改变。

决定硅酸盐玻璃黏度的首要因素是结构中硅氧四面体网络的连接程度,而这种连接程度又与 硅氧阴离子团中的氧硅比有关。当在这类玻璃的组成系统中加入碱金属氧化物后,对玻璃黏度的 影响实质是对硅氧阴离子团中的氧硅比的影响。表24-4给出了钠硅酸盐玻璃在1400°C时的黏度 与结构网络的连接程度及氧硅比的关系。

在R2C>Si02 二元玻璃系统中,阳离子R+对黏度的影响与本身含量有关。当艮0含量较低 时,氧硅比较低,熔体中的硅氧阴离子团很大,[Si〇4]四面体间的键强对黏度起主要作用。此 时阳离子R+不仅能提供“游离氧”,使硅氧网络断裂。由于离子半径较小,场强较大,对硅氧键 有反极化作用,使其键强降低,因而导致熔体黏度降低。阳离子半径越小,降低黏度的作用越 大,相应的熔体黏度按Li02>Na20>K20的顺序递增。当艮0含量较高时,氧硅比较高,熔体 中的硅氧阴离子团接近岛状结构,[Si04]四面体间主要依靠R—O键相连,此时键强最大的Li+ 表现出较强的积聚作用,使黏度增加,熔体黏度按Li02>Na20>K20的顺序递减。

碱土金属氧化物对玻璃黏度的影响作用较为复杂,它们既能提供“游离氧”引起熔体中的硅 氧阴离子团发生解聚,导致黏度降低。同时,由于阳离子的电价较高且离子半径不大,具有较高 的键强,有可能吸引氧离子使尺寸较小的阴离子团发生缔合,导致黏度增大。综合这两方面的效 应,碱土金属氧化物降低黏度的作用按BaO>SrO>CaO>MgO的顺序递减。

在碱土金属氧化物中CaO和ZnO对黏度的影响作用较为特殊。熔体温度较低时,二者都使 黏度增加。在高温阶段,ZnO具有降低黏度的作用,而CaO对黏度的影响则与含量有关。当含 量小于10%〜12% (质量分数),表现为降低黏度;超过此含量范围,则表现为增加黏度。

玻璃组成中的二价阳离子的极化能力对黏度有着显著的影响。离子发生极化而变形,使共价 键成分增加,相对减弱了 Si—O键力,导致黏度下降。因此,具有18电子层结构的过渡金属离子 降低黏度的作用较碱土金属离子强。从表24-5可以看出部分二价金属氧化物对Na20~R(>Si02系统 玻璃黏度的影响,即同一黏度值所对应的温度越低,该氧化物降低黏度的作用越强。

玻璃成分对熔体黏度的影响还与阳离子在结构中的配位状态有关,b2o3和Al23的配位状 态随氧化物含量的变化而变化,导致对黏度的影响常出现反常现象。例如,当氏03含量较低时, 硼离子形成[BOJ四面体,使网络结构紧密,黏度随B203含量增加而增大,并在B203/Na20 (摩尔分数)约为1时达到最大。超过这一组成比后,随着b2o3的增加,部分[B04]四面体变 为[B03]三角体,网络结构趋于疏松,黏度随b2o3含量增加而下降。与“硼反常现象”类似, 通常作为网络修饰体的A1203在游离氧足够的情况下可以由六配位变为四配位,即形成[A104] 四面体,并与[Si〇4]四面体连成结构复杂的铝硅氧阴离子团而使黏度增大。

稀土元素氧化物如氧化镧、氧化铈、氯化物和硫酸盐在熔体中一般都起降低黏度的作用。


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